Mit der Umorientierung auf das historische Forschungsfeld kommen zahlreiche sächsische, böhmische und schlesische Historiker mit der Bibliothek und der Gesellschaft in Berührung, ihre Buchspenden und Belegexemplare trugen zum weiteren Bestandsaufbau in entscheidenden Maße bei. Der 1826 einsetzende Schriftentausch, gefördert durch die wissenschaftliche Zeitschrift der Gesellschaft, dem Neuen Lausitzischen Magazin, war ebenso eine weitere Quelle des Zugangs, wie die Übernahme von zahlreichen Nachlässen von Oberlausitzer Persönlichkeiten.
1942 wurden auf Grund der Befürchtung von Luftangriffen die wertvollen Bestände in östlich von Görlitz liegende Orte ausgelagert, weshalb sich diese Bestände heute größtenteils in der Universitätsbibliothek Wroclaw befinden.